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Die strategische Lage von Los Barrios in der Nähe der Straße von Gibraltar erklärt seine frühe Besiedlung, die bis in die Vorgeschichte reicht. Aus diesem Zeitabschnitt sind die Felsenmalereien wichtige Beweise, unter denen jene im Schutz des Bergpasses von Bacinete herausragen.

Nachdem es den Einfluss der kolonisierenden Siedler des Mittelmeers kennen lernte, erlebte das heutige Gemeindegebiet von Los Barrioas eine ausgedehnte muslimische Besetzung (8. - 14. Jh.), wobei es eine Stelle konstanter Grenzauseinandersetzungen war.

Schon unter christlicher Herrschaft, gehörte es während eines kurzen Zeitabschnitts zur Gerichtsbarkeit des herzöglichen Hauses von Medina Sidonia, als es 1502 an die Krone fällt. Dies war schließlich der Beginn der Besiedlung dieser Zone, wobei sich die Einwohner grundlegenden Aufgaben wie Landwirtschaft, Viehzucht und Waldarbeiten widmeten, die von denen des Schiffbaus ergänzt wurden.

Im 18. Jahrhundert entsteht, unter Einfluss der englischen Besetzung von Gibraltar im Jahre 1704, das Dorf Los Barrios als solches. So führte die Siedlung eines Teils der ehemaligen Einwohner Gibraltars um die Einsiedelei San Isidro herum zu einem Ortskern, der - zunächst von San Roque abhängig - im Jahre 1756 eine unabhängige Gemeinde wurde.

Während der ersten Jahre seiner Existenz legte man den Raumordnungsplan von Los Barrios fest, indem die wichtigsten Gebäude errichtet wurden. Zur gleichen Zeit festigte sich seine wirtschaftliche Struktur, die in der Ausbeutung land-, vieh- und waldwirtschaftlicher Ressourcen bestand, im Gemeindegebiet, wo der Großgrundbesitz vorherrschte.