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Antike Siedler hinterließen Reste schon seit der Jungsteinzeit, doch die wichtigsten Siedlungen mit den Namen Lascuta und Turris Lascutana stammen aus der römischen Zeit. Vorhanden sind auch Spuren von einer Westgoten-Siedlung, die dieses Gebiet bis zur Ankunft der Muslime beherrschte; letztere errichteten die Burg, welche der Siedlung ihren Namen gab (“die Burg” heißt auf Arabisch Al Kalat). Der König von Granada trat diese Stadt an das Geschlecht derer von Gazules ab, wodurch sie ihren definitiven Namen erhielt. 1248 wurde die Stadt von Fernando III. erobert, stand dann aber erneut unter dem Machtbereich der Muslime, bis sie 1264 König Alfonso X., der Weise, zurückeroberte.

1444 stellt sie Juan II. unter die Herrschaft derer von Ribera, die Mitte des 16. Jahrhunderts zu Herzögen von Alcalá de los Gazules ernannt werden. Die beiden nachfolgenden Jahrhunderte bringen der Ortschaft Entwicklung und Wohlstand, bis zu Beginn des 19. Jahrhunderts Gelbfieber- und Cholera-Epidemien die Bevölkerung dezimierten und die Truppen Napoleons die Burg plünderten und zerstörten, wie auch die Brücke über den Fluss Barbate.

1876 gewährt ihr König Alfonso XII. die Stadtrechte und 1984 wurde die Altstadt zum “Kunsthistorischen Ensemble” erklärt.